Le 10 juin 1865, il assiste à la première représentation de Tristan et Isolde de Wagner, à l’opéra de Munich, et fait la connaissance du compositeur. Ce dernier, âgé de 52 ans, invite le jeune poète. Ils se revoient plusieurs fois par la suite et une correspondance amicale s’établit entre eux. Schuré est profondément marqué par l’œuvre de Wagner.
En 1866, Schuré, encore à Berlin, fréquente assidûment les salons littéraires, qui le passionnent. Il épouse Mathilde Nessler (1836-1922), et le couple s’établit à Paris. Schuré y publie son Histoire du Lied, ce qui l’introduit dans les milieux littéraires. Il est reçu dans les salons de la comtesse d’Agoult, et y fait la connaissance de nombreuses personnalités, notamment Ernest Renan, Jules Michelet, Hippolyte Taine, Jules Ferry. En 1869, Schuré publie un article sur Wagner dans la Revue des Deux Mondes, événement fondateur du wagnérisme en France.
La guerre franco-allemande n’interrompt pas leurs relations, malgré la virulence anti-française de Wagner. Par ses articles et ses conférences, Schuré tente cependant d’initier les Français à cette musique dont la portée est si profondément universelle.
En 1875, Édouard Schuré publie Histoire du Drame musical où il analyse chaque drame wagnérien. Il reçoit une chaleureuse approbation de Wagner. En 1876, il rencontre Wagner pour la dernière fois à Bayreuth, lors du premier festival ; par la suite il ne répondra plus aux invitations du Maître à venir lui rendre visite. Schuré admire l’œuvre grandiose de Wagner et son caractère universel, mais supporte de moins en moins les attaques de Wagner contre la France, son nationalisme outrancier, son chauvinisme prussien. Il écrit dans une lettre:
« Wagner, qui avec son génie colossal a tous les défauts des Allemands au centuple degré, plus les siens qui sont légion, Wagner qui est insolent comme un manant, vindicatif comme une harpie et méchant comme un démon, avait déjà tout fait pour se rendre impossible en France. »
La passion que Wagner suscita chez Schuré est très révélatrice de son âme. Par la suite, Schuré s’intéressa passionnément au celtisme, à propos duquel il écrira plusieurs ouvrages, dont un drame sur Vercingétorix.